İkinci harmonik nesil - Second-harmonic generation

SHG sürecinin enerji seviyesi şeması.

İkinci harmonik nesil ( SHG , ayrıca frekans ikiye katlama olarak da adlandırılır ), aynı frekansa sahip iki fotonun doğrusal olmayan bir malzeme ile etkileşime girdiği, "birleştirildiği" ve ilk fotonların iki katı enerjiye sahip yeni bir foton ürettiği doğrusal olmayan bir optik süreçtir ( eşdeğer olarak, frekansın iki katı ve dalga boyunun yarısı ), bu uyarmanın tutarlılığını korur . Bu, toplam frekans üretiminin (2 foton) ve daha genel olarak harmonik üretiminin özel bir durumudur .

Bir ortamın ikinci dereceden doğrusal olmayan duyarlılığı , onun SHG'ye neden olma eğilimini karakterize eder. Diğer çift sıralı doğrusal olmayan optik fenomenler gibi ikinci harmonik üretime, inversiyon simetrisine sahip ortamlarda (önde gelen elektrik dipol katkısında) izin verilmez. Bununla birlikte, iki seviyeli sistemler geçiş frekanslarıyla karşılaştırılabilir Rabi frekanslarında çalıştırıldığında bulunan Bloch-Siegert kayması (salınım) gibi etkiler , merkez-simetrik sistemlerde ikinci harmonik üretimine yol açacaktır. Ek olarak, kristalografik nokta grubu 432'ye ait sentrosimetrik olmayan kristallerde SHG mümkün değildir ve Kleinman'ın koşulları altında 422 ve 622 nokta gruplarındaki SHG bazı istisnalar olsa da ortadan kalkmalıdır.

Bazı durumlarda, ışık enerjisinin neredeyse %100'ü ikinci harmonik frekansa dönüştürülebilir. Bu durumlar tipik olarak, büyük kristallerden geçen yoğun darbeli lazer ışınlarını ve faz uyumu elde etmek için dikkatli hizalamayı içerir . Diğer durumlarda, ikinci harmonik görüntüleme mikroskobu gibi , ışık enerjisinin sadece küçük bir kısmı ikinci harmoniğe dönüştürülür - ancak bu ışık yine de optik filtrelerin yardımıyla tespit edilebilir .

Genellikle frekans ikiye katlama olarak adlandırılan ikinci harmoniğin üretilmesi de radyo iletişiminde bir süreçtir; 20. yüzyılın başlarında geliştirildi ve megahertz aralığındaki frekanslarla kullanıldı. Frekans çarpımının özel bir halidir .

Bir elektron (mor), sinüzoidal olarak salınan bir kuvvet, yani ışığın elektrik alanı tarafından yan yana itiliyor. Ancak elektron bir harmonik potansiyel enerji ortamında (siyah eğri) olduğu için elektron hareketi sinüzoidal değildir . Üç ok , hareketin Fourier serisini gösterir: Mavi ok, normal (doğrusal) duyarlılığa karşılık gelir, yeşil ok, ikinci harmonik oluşumuna karşılık gelir ve kırmızı ok, optik düzeltmeye karşılık gelir .

Tarih

İkinci harmonik nesil ilk olarak 1961'de Michigan Üniversitesi , Ann Arbor'da Peter Franken , AE Hill, CW Peters ve G. Weinreich tarafından gösterildi. Gösteri, gerekli yüksek değeri yaratan lazerin icadıyla mümkün oldu. yoğunluk tutarlı ışık. 694 nm dalga boyuna sahip bir yakut lazeri bir kuvars numunesine odakladılar. Çıkış ışığını bir spektrometre aracılığıyla gönderdiler ve spektrumu 347 nm'de ışık üretimini gösteren fotoğraf kağıdına kaydettiler. Meşhur bir şekilde, Fiziksel İnceleme Mektupları dergisinde yayınlandığında , kopya editörü fotoğraf kağıdındaki loş noktayı (347 nm'de) bir kir lekesi olarak yanlış anladı ve yayından kaldırdı. SHG'nin formülasyonu ilk olarak 1962'de Harvard'da N. Bloembergen ve PS Pershan tarafından tanımlandı . Maxwell denklemlerinin doğrusal ve doğrusal olmayan ortam arasındaki düzlemsel arayüzdeki kapsamlı değerlendirmelerinde, doğrusal olmayan ortamlarda ışığın etkileşimi için birkaç kural vardı. aydınlatıldı.

Kristal türleri

Kritik faz eşleştirme

Güçlü dönüşüm için tutarlı bir ışığın farklı türde ikinci harmonik nesil faz eşleştirmesi. Negatif kristal durumu ( ) dikkate alınır, pozitif kristal ( ) ise indisleri ters çevirin .${\displaystyle n_{o}>n_{e}}$${\displaystyle n_{e}>n_{o}}$

İkinci harmonik üretimi, kritik faz eşleştirme için 0, I ve II ile gösterilen üç tipte meydana gelir. Gelen tipi 0 SHG sahip olan iki foton olağanüstü polarizasyon kristal Çifte frekans / enerji ve olağanüstü bir polarizasyonla bir tek foton oluşturmak üzere birleştirir. In Tip I SHG olan iki foton sıradan kutuplaşmayı kristal göre çift frekans ve olağanüstü kutuplaşma ile bir foton oluşturmak üzere birleştirir. In Tip II SHG , dikey polarlanmış olan iki foton çift frekans ve sıradan kutuplaşma ile bir foton oluşturmak üzere birleştirir. Belirli bir kristal oryantasyonu için, bu SHG tiplerinden sadece biri meydana gelir. Genel olarak Tip 0 etkileşimleri kullanmak için yarı faz uyumlu bir kristal tipi, örneğin periyodik olarak kutuplanmış lityum niyobat (PPLN) gerekli olacaktır.

İkinci harmonik üretim sürecinin diyagramı.

Kritik olmayan faz eşleştirme

Faz eşleştirme işlemi temel olarak n optik indekslerini ω ve 2ω'de uyarlamak anlamına geldiğinden, n sıcaklıkla değiştiği için bazı çift kırılımlı kristallerde sıcaklık kontrolü ile de yapılabilir. Örneğin, LBO , 1200 veya 1400 nm'de uyarılan bir SHG için 25 °C'de mükemmel bir faz uyumu sunar, ancak 1064 nm'lik olağan lazer çizgisiyle SHG için 200 °C'de yükseltilmesi gerekir. "Kritik olmayan" olarak adlandırılır, çünkü normal faz eşleşmesi gibi kristal oryantasyonuna bağlı değildir.

Optik ikinci harmonik nesil

İnversiyon simetrisine sahip ortamların, birinci dereceden elektrik dipol katkısı ( üçüncü harmonik oluşumun aksine ) yoluyla ikinci harmonik ışık üretmesi yasak olduğundan , yüzeyler ve arayüzler SHG ile çalışma için ilginç konular oluşturur. Aslında, ikinci harmonik oluşturma ve toplam frekansı üretimi, yığınlardan gelen sinyallere karşı ayrımcılık yapar ve bunları örtük bir şekilde yüzeye özgü teknikler olarak etiketler. 1982'de TF Heinz ve YR Shen, SHG'nin yüzeylere adsorbe edilen moleküler tek tabakaları araştırmak için spektroskopik bir teknik olarak kullanılabileceğini ilk kez açıkça gösterdi. Heinz ve Shen, lazer boya rodamin tek tabakalarını düzlemsel bir kaynaşmış silika yüzeyine adsorbe etti ; kaplanmış yüzey daha sonra bir nanosaniye ultra hızlı lazer tarafından pompalandı. Adsorplanan molekülün karakteristik spektrumlarına sahip SH ışığı ve elektronik geçişleri, yüzeyden yansıma olarak ölçüldü ve pompa lazer gücüne ikinci dereceden bir güç bağımlılığı gösterdi.

SHG spektroskopisinde, bir yüzey hakkındaki bilgileri ortaya çıkarmak için gelen elektrik alanı verilen olay frekansının 2ω iki katını ölçmeye odaklanır . Basitçe (daha derinlemesine bir türetme için aşağıya bakınız), birim hacim başına indüklenen ikinci harmonik dipol, , şu şekilde yazılabilir: ${\ Displaystyle E(\omega )}$${\görüntüleme stili P^{(2)}(2\omega )}$

${\ Displaystyle E(2\omega )\propto P^{(2)}(2\omega )=\chi ^{(2)}E(\omega )E(\omega )}$

burada doğrusal olmayan duyarlılık tensörü olarak bilinir ve çalışmanın arayüzündeki malzemelerin bir özelliğidir. Oluşturulan ve karşılık gelen bilgilerin, bir yüzey / arayüzdeki moleküllerin oryantasyonu, yüzeylerin arayüzey analitik kimyası ve arayüzlerdeki kimyasal reaksiyonlar hakkında bilgi ortaya koyduğu gösterilmiştir. ${\ displaystyle \ chi ^ {(2)}}$${\ Displaystyle E(2\omega )}$${\ displaystyle \ chi ^ {(2)}}$

Düzlemsel yüzeylerden

Hava-su arayüzünde fenolün yönünü ölçmek için ikinci harmonik üretim düzeneğinin bir tasviri.

Sahadaki ilk deneyler, metal yüzeylerden ikinci harmonik oluşumunu gösterdi. Sonunda, hava-su arayüzünü araştırmak için SHG kullanıldı ve moleküler oryantasyon ve en yaygın yüzeylerden birinde sıralama hakkında ayrıntılı bilgi sağladı. Aşağıdakilerin belirli unsurları gösterilebilir : ${\ displaystyle \ chi ^ {(2)}}$

${\displaystyle {\begin{aligned}\chi _{zzz}^{(2)}&=N_{s}\left\langle \cos ^{3}(\theta )\right\rangle \alpha _{zzz }^{(2)}\\\chi _{xzx}^{(2)}&={\frac {1}{2}}N_{s}\left\langle \cos(\theta )\sin ^ {2} (\ theta) \ sağ \ rangle \ alpha _ {zzz} ^ {(2)} \ end {hizalı}}}$

K burada _s adsorbat yoğunluğu, θ moleküler z ekseni yüzey normali Z ile yapar, ve bu açı , bir arayüzde bir molekülün lineer olmayan polarize hakim elemanıdır θ belirlemek için bir verilen laboratuar koordinatları (izin x, y, z). χ(2)'nin bu elementlerini belirlemek için bir girişim SHG yöntemi kullanılarak, ilk moleküler oryantasyon ölçümü, fenolün hidroksil grubunun hava-su arayüzünde suya doğru aşağıya doğru işaret ettiğini gösterdi (hidroksil gruplarının oluşturma potansiyeli nedeniyle beklendiği gibi). hidrojen bağları). Buna ek olarak düzlemsel yüzeylerinde SHG pKa farklılıkları ortaya çıkarmıştır ^{, bir} molekül ve dönme hareketlerinin arayüzlerde. ${\displaystyle \alpha _{zzz}^{(2)}}$

Düzlemsel olmayan yüzeylerden

Küçük bir küresel yüzeyde sıralı molekülleri gösteren karikatür. Ultra hızlı bir pompa lazeri, yerel olarak merkezi simetrik olmayan ortamdan 2ω'de ışık üreten ω frekanslı ışığı pompalar.

İkinci harmonik ışık, "yerel olarak" düzlemsel olan yüzeylerden de üretilebilir, ancak daha büyük bir ölçekte inversiyon simetrisine (merkez simetrik) sahip olabilir. Spesifik olarak, son teori, küçük küresel parçacıklardan (mikro ve nanometre ölçeğinde) SHG'ye Rayleigh saçılmasının uygun şekilde işlenmesiyle izin verildiğini göstermiştir. Küçük bir kürenin yüzeyinde, ters çevirme simetrisi bozulur ve SHG ve diğer düzgün harmoniklerin oluşmasına izin verir.

Nispeten düşük konsantrasyonlarda mikropartiküllerden oluşan bir kolloidal sistem için toplam SH sinyali şu şekilde verilir: ${\displaystyle I_{2\omega }^{\metin{toplam}}}$

${\displaystyle I_{2\omega }^{\text{toplam}}\propto \sum \limits _{j=1}^{n}\left(E_{j}^{2\omega }\sağ)^ {2}=n\sol(E^{2\omega }\sağ)^{2}=nI_{2\omega }}$

burada , SH elektrik tarafından üretilen alan j inci parçacık ve n, partiküllerin yoğunluğu. Her parçacıktan üretilen SH ışığı tutarlıdır , ancak diğerleri tarafından üretilen SH ışığına tutarsız bir şekilde eklenir (yoğunluk yeterince düşük olduğu sürece). Bu nedenle, SH ışığı yalnızca kürelerin ve çevrelerinin arayüzlerinden üretilir ve parçacık-parçacık etkileşimlerinden bağımsızdır. Aynı zamanda, ikinci harmonik elektrik alanının , parçacığın küp yarıçapı a ³ ile ölçeklendiği de gösterilmiştir . ${\displaystyle E_{j}^{2\omega }}$${\ Displaystyle E(2\omega )}$

Kürelerin yanı sıra çubuklar gibi diğer küçük parçacıklar da SHG tarafından benzer şekilde incelenmiştir. Küçük parçacıkların hem hareketsizleştirilmiş hem de kolloidal sistemleri incelenebilir. Düzlemsel olmayan sistemlerin ikinci harmonik neslini kullanan son deneyler, canlı hücre zarları boyunca taşıma kinetiğini ve karmaşık nanomalzemelerde SHG gösterimlerini içerir.

Radyasyon modeli

Homojen bir ortamda (A) veya yayılmaya paralel olan zıt kutuplar arasındaki bir arayüzde (B) bir Gauss ışını ile uyarılan SHG radyasyon modeli. Yalnızca ileri SHG temsil edilir.

Farklı dipol düzenlemelerinden ileri (F) ve geri (B) olarak SHG radyasyon modeli: (a) tek dipoller, dolayısıyla F = B; (b) küçük bir dipol yığını, F > B; (c) büyük bir dipol yığını, F >> B ; (d) Gouy faz kayması SHG'leri iptal eder, F&B zayıf

Heyecan verici bir Gauss ışını tarafından üretilen SHG ışıma örüntüsü ayrıca, uyarılan doğrusal olmayan ortam homojen ise (A) bir (homojen) 2D Gauss profiline sahiptir. Bununla birlikte, uyarıcı ışın, ışın yayılmasına paralel olan zıt kutuplar (+/- sınır, B) arasındaki bir arayüzde konumlandırılırsa (şekle bakın), SHG, genlikleri zıt işarete sahip olan iki lob'a bölünecektir, yani faz kaydırmalı. ${\görüntüleme stili\pi }$

Bu sınırlar içinde bulunabilir sarkomerlerden ait kasların (Protein = miyozin , örneğin). Burada sadece ileri nesli dikkate aldığımızı unutmayın.

Ayrıca SHG faz eşleştirmesi şu sonuçlara da yol açabilir : bir miktar SHG ayrıca geriye doğru (epi yönü) yayılır. Tüm faz eşleme gibi, yerine getirilmediği biyolojik dokulara , geri sinyal, küçük bir geri katkı bunu telafi için izin yeterince yüksek bir faz uyumsuzluğunun gelir. Floresansın aksine, sürecin uzaysal tutarlılığı onu yalnızca bu iki yönde yaymaya zorlar, ancak geriye doğru tutarlılık uzunluğu her zaman ileriye göre çok daha küçüktür, yani her zaman geriye doğru daha fazla ileri SHG sinyali vardır. ${\displaystyle {\overrightarrow {{k}_{2\omega }}}=-2{\overrightarrow {{k}_{\omega }}}}$

İleri (F) - geri (B) oranı, uyarılan farklı dipollerin (şekilde yeşil) düzenlenmesine bağlıdır. Sadece bir dipolle ((a) şekilde), F = B, ancak yayılma yönü (b ve c) boyunca daha fazla dipol istiflendiğinde F, B'den daha yüksek olur. Bununla birlikte, Gouy faz kayması ve Gauss kirişin bir ima edecek odak hacmi kenarlarında oluşturulan SHGs arasındaki faz-kayması ve aynı olan bu kenarlarda dipoller varsa bu şekilde tahrip edici müdahaleler olarak (sıfır sinyalini) neden olabilir yönlendirme (şekilde (d) durumu). ${\görüntüleme stili\pi }$

Ticari kullanımlar

İkinci harmonik nesil, lazer endüstrisi tarafından 1064 nm'lik bir kaynaktan yeşil 532 nm lazerler yapmak için kullanılır. 1064 nm ışık, toplu bir KDP kristalinden beslenir . Yüksek kaliteli diyot lazerlerde, ışına yoğun 1064 nm veya 808 nm kızılötesi ışığın sızmasını önlemek için kristal çıkış tarafında bir kızılötesi filtre ile kaplanmıştır. Bu dalga boylarının her ikisi de görünmezdir ve gözdeki savunmacı "göz kırpma refleksi" reaksiyonunu tetiklemez ve bu nedenle insan gözleri için özel bir tehlike oluşturabilir. Ayrıca, argon veya diğer yeşil lazerler için tasarlanmış bazı lazer güvenlik gözlükleri yeşil bileşeni filtreleyebilir (yanlış bir güvenlik hissi verir), ancak kızılötesi iletebilir. Bununla birlikte, pahalı kızılötesi filtreyi çoğu zaman uyarı vermeden çıkaran bazı "yeşil lazer işaretçi " ürünleri piyasada mevcut hale geldi. Otokorelatörlerle ultra kısa darbe genişliğini ölçmek için ikinci harmonik nesil de kullanılır .

Diğer uygulamalar

Ultra kısa darbe ölçümü

Ultra kısa bir darbeyi karakterize etmek (zamansal genişliğini ölçmek gibi) yalnızca elektronik ile doğrudan yapılamaz, çünkü zaman ölçeği 1ps'nin ( sn) altındadır : darbenin kendisini kullanması gerekir, bu nedenle genellikle bir otokorelasyon işlevi kullanılır. SHG, harmonik olanı oluşturmak için iki giriş alanını karıştırma avantajına sahiptir, bu nedenle böyle bir darbe ölçümü yapmak için iyi bir adaydır (ancak tek değil). Optik otokorelasyon , yoğunluğunda veya saçak çözümlü ( interferometrik ) versiyonunda, alan otokorelasyonunun aksine SHG kullanır . Ayrıca, FROG'un çoğu sürümü (SHG-FROG olarak adlandırılır), gecikmiş alanları karıştırmak için SHG kullanır. ${\görüntüleme stili 10^{-12}}$

İkinci harmonik nesil mikroskopi

Biyoloji ve tıp biliminde, yüksek çözünürlüklü optik mikroskopi için ikinci harmonik oluşumun etkisi kullanılır. Sıfır olmayan ikinci harmonik katsayısı nedeniyle, yalnızca merkezi simetrik olmayan yapılar SHG ışığı yayabilir. Böyle bir yapı, çoğu yük taşıyan dokuda bulunan kolajendir. Femtosaniye lazer gibi kısa darbeli bir lazer ve bir dizi uygun filtre kullanılarak uyarı ışığı, yayılan, frekansı iki katına çıkan SHG sinyalinden kolayca ayrılabilir. Bu, iğne delikleri kullanmak zorunda kalmadan konfokal mikroskopi ile karşılaştırılabilir çok yüksek eksenel ve yanal çözünürlük sağlar . SHG mikroskopisi , her ikisi de esas olarak kolajenden oluşan kornea ve lamina cribrosa sklera çalışmaları için kullanılmıştır . İkinci harmonik üretim, birkaç sentrosimetrik olmayan organik boya ile üretilebilir; bununla birlikte, organik boyaların çoğu aynı zamanda ikinci harmonik üretim sinyalleriyle birlikte yan floresans da üretir. Şimdiye kadar, herhangi bir yardımcı floresans üretmeyen ve yalnızca ikinci harmonik üretim üzerinde çalışan yalnızca iki sınıf organik boya gösterilmiştir. Son zamanlarda, bir grup Oxford Üniversitesi araştırmacısı, iki fotonla uyarılmış floresan ve ikinci harmonik nesil tabanlı mikroskopi kullanarak, organik porfirin tipi moleküllerin, aksi takdirde iki foton floresan ve ikinci harmonik nesil için farklı geçiş dipol momentlerine sahip olabileceğini gösterdi. aynı geçiş dipol momentinden meydana geldiği düşünülür.

İkinci harmonik nesil mikroskopi, örneğin nanoyapılı malzemeleri karakterize etmek için malzeme biliminde de kullanılır.

Kristal malzemelerin karakterizasyonu

İkinci harmonik nesil, aynı zamanda, sentrosimetriyi tespit etmek için en ayırt edici ve hızlı tekniklerden biri olduğu için, organik veya inorganik kristalleri karakterize etmekle de ilgilidir . Ek olarak, bu teknik tek kristalde olduğu gibi toz numunelerde de kullanılabilir. SHG'nin sadece ( yığından ) sentrosimetrik olmayan (NC) kristallerde mümkün olduğu unutulmamalıdır . Doğadaki sentroysmetrik olmayan kristallerin kısmı, sentrosimetrik kristallerden çok daha düşüktür (Cambridge yapısal veri tabanının yaklaşık %22'si), ancak NC kristallerinin frekansı, bu kristallerin belirli özelliklerinden dolayı farmasötik, biyolojik ve elektronik alanlarda çok artar. kristaller ( piezoelektrik , piroelektrik , polar fazlar, kiralite , ...).

1968'de (tek kristal üzerinde SHG'nin ilk deneysel kanıtından 7 yıl sonra), Kurtz ve Perry, toz kristalli numunelerde inversiyon merkezinin varlığını veya yokluğunu hızla tespit etmek için bir SHG analizörü geliştirmeye başladılar. Bir SHG sinyalinin tespitinin, %99'dan daha yüksek bir güven seviyesi ile kristalin sentrosimetrinin tespiti için güvenilir ve hassas bir test olduğu gösterilmiştir. Tek kristalli X-ışını kırınımında Friedel Yasasından kaynaklanabilecek uzay grubu belirsizliklerini çözmek için uygun bir araçtır. Ayrıca, yönteme Uluslararası Kristalografi Tablolarında atıfta bulunulur ve "kristal malzemeleri bir simetri merkezinin yokluğu için test etmeye yönelik güçlü bir yöntem" olarak tanımlanır.

Olası bir uygulama da, ilaç endüstrileri için özellikle ilgi çekici olan konglomera gibi kiral fazları hızlı bir şekilde ayırt etmektir . Kirliliklerden biri NC'nin bir SHG mikroskobu kullanılarak hacimce 10 milyarda bir kısma kadar Kurtz&Perry aygıtı kullanılarak 1 ppm kadar düşük bir algılama eşiğine ulaşması durumunda malzemenin yapısal saflığını araştırmak için bir teknik olarak da kullanılabilir.

Tekniğin yüksek duyarlılığı nedeniyle, faz diyagramının doğru belirlenmesinde yardımcı bir araç olabilir ve fazlardan en az biri NC olduğunda faz geçişlerini (polimorfik geçiş, dehidrasyon, ...) izlemek için de kullanılabilir. .

Teorik türetme (düzlem dalga)

Düşük dönüşümde

İkinci harmonik oluşumun analizi için en basit durum, doğrusal olmayan bir ortamda k vektörü yönünde hareket eden E(ω) genlikli bir düzlem dalgasıdır . İkinci harmonik frekansta bir polarizasyon üretilir:

${\ displaystyle P (2 \ omega) = \ epsilon _ {0} \ chi ^ {(2)} E ^ {2} (\ omega) = 2 \ epsilon _ {0} d _ {\ text {eff}} ( 2\omega ;\omega ,\omega )E^{2}(\omega ),\,}$

bu özel etkileşime dahil olan belirli bileşenlere bağlı olan etkili doğrusal olmayan optik katsayı nerede . 2ω'deki dalga denklemi (ihmal edilebilir kayıp varsayılarak ve yavaş değişen zarf yaklaşımı öne sürülür ) ${\displaystyle d_{\metin{eff}}}$${\ displaystyle \ chi ^ {(2)}}$

${\displaystyle {\frac {\kısmi E(2\omega )}{\kısmi z}}=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_{\text{eff}} E^{2}(\omega )e^{i\Delta kz}}$

nerede . ${\ Displaystyle \ Delta k=k(2\omega )-2k(\omega )}$

Düşük dönüştürme verimliliğinde ( E(2ω) ≪ E(ω) ) genlik , etkileşim uzunluğu boyunca esasen sabit kalır, . Daha sonra elde ettiğimiz sınır koşulu ile${\ Displaystyle E(\omega )}$${\ displaystyle l}$${\displaystyle E(2\omega ,z=0)=0}$

${\displaystyle E(2\omega ,z=l)=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E^{2}(\omega ) \int _{0}^{l}{e^{i\Delta kz}dz}=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E ^{2}(\omega )l\,{\frac {\sin {\sol({\frac {1}{2}}\Delta kl\sağ)}}{{\frac {1}{2}} \Delta kl}}e^{{\frac {i}{2}}\Delta kl}}$

Optik yoğunluk açısından , bu, ${\displaystyle I=n/2{\sqrt {\epsilon _{0}/\mu _{0}}}|E|^{2}}$

${\displaystyle I(2\omega ,l)={\frac {2\omega ^{2}d_{\text{eff}}^{2}l^{2}}{n_{2\omega }n_{ \omega }^{2}c^{3}\epsilon _{0}}}\left({\frac {\sin \left({\frac {1}{2}}\Delta kl\right)}{\frac {\sin \left)}{ {\frac {1}{2}}\Delta kl}}\sağ)^{2}I^{2}(\omega )}$

Bu yoğunluk, faz uyumlu durum Δk = 0 için maksimize edilir . İşlem faz uyumlu değilse, ω'deki sürücü polarizasyonu üretilen dalga E (2ω) ile faza girer ve çıkar ve dönüşüm sin( Δkl /2) olarak salınır. . Tutarlılık uzunluğu olarak tanımlanır . Tutarlılık uzunluğundan çok daha uzun bir doğrusal olmayan kristal kullanmak için ödeme yapmaz. ( Periyodik kutuplama ve yarı-faz eşleştirme , bu soruna başka bir yaklaşım sağlar.) ${\displaystyle l_{c}={\frac {\pi }{\Delta k}}}$

tükenme ile

Mükemmel faz uyumu ile ikinci harmonik üretim diyagramı .${\ displaystyle \ Delta k = 0}$

Kusurlu bir faz eşleşmesi ile ikinci harmonik üretim diyagramı . Bu durumda enerji, pompadan çift frekanslı sinyale ileri ve geri akar ve kalın bir kristale sahip olmak, daha az miktarda SHG üretilmesine yol açabilir.${\ displaystyle \ Delta k \ neq 0}$

2. harmoniğe dönüşüm önemli hale geldiğinde, temelin tükenmesini dahil etmek gerekli hale gelir. Enerji dönüşümü, ilgili tüm alanların Manley-Rowe ilişkilerini doğruladığını belirtir . Biri daha sonra birleştirilmiş denklemlere sahiptir:

${\displaystyle {\begin{hizalanmış}{\frac {\kısmi E(2\omega )}{\kısmi z}}&=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_ {\text{eff}}E^{2}(\omega )e^{i\Delta kz},\\{\frac {\kısmi E(\omega )}{\partial z}}&=-{\ frac {i\omega }{n_{\omega }c}}d_{\text{eff}}^{*}E(2\omega )E^{*}(\omega )e^{-i\Delta kz },\end{hizalanmış}}}$

nerede karmaşık eşleniği belirtir. Basitlik için, faz uyumlu üretimi ( ) varsayalım . O halde, enerji tasarrufu bunu gerektirir ${\görüntüleme stili *}$${\ displaystyle \ Delta k = 0}$

${\displaystyle n_{2\omega }\left[E^{*}(2\omega ){\frac {\kısmi E(2\omega )}{\kısmi z}}+cc\sağ]=-n_{ \omega }\left[E(\omega ){\frac {\kısmi E^{*}(\omega )}{\kısmi z}}+cc\sağ]}$

diğer terimin karmaşık eşleniği nerede veya ${\görüntüleme stili cc}$

${\ displaystyle n_ {2 \ omega} | E (2 \ omega) | ^ {2} + n _ {\ omega} | E (\ omega) | ^ {2} = n_ {2 \ omega} E_ {0} ^ {2}}$.

Kaynak tükenmesi (mavi) ve karşılık gelen uyarım (turuncu) ile faz uyumlu SHG. L etkileşim uzunluğudur (metinde l).

Şimdi denklemleri öncül ile çözüyoruz

${\displaystyle {\begin{aligned}E(\omega )&=|E(\omega )|e^{i\phi (\omega )}\\E(2\omega )&=|E(2\omega )|e^{i\phi (2\omega )}\end{hizalı}}}$

ve elde etmek

${\displaystyle {\frac {d|E(2\omega )|}{dz}}=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}\left [E_ {0} ^ {2} - | E (2 \ omega) | ^ {2} \ sağ] e ^ {2i \ phi (\ omega) -i \ phi (2 \ omega)}}$

hangi yol açar:

${\displaystyle \int _{0}^{|E(2\omega )|l}{\frac {d|E(2\omega )|}{E_{0}^{2}-|E(2\) omega )|^{2}}}=-\int _{0}^{l}{{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}e^{ 2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}dz}}$

kullanma

${\displaystyle \int {\frac {dx}{a^{2}-x^{2}}}={\frac {1}{a}}\tanh ^{-1}{\frac {x}{ bir}}}$

alırız

${\ displaystyle | E (2 \ omega) | _ {z = l} = E_ {0} \ tanh {\ sol ({\ frac {-iE_ {0} l \ omega d _ {\ text {eff}}} { n_{\omega }c}}e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}\sağ)}}$

Gerçeğini kabul edersek , gerçek harmonik büyümenin göreli evreleri şu şekilde olmalıdır . Sonra ${\displaystyle d_{\metin{eff}}}$${\displaystyle e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}=i}$

${\ displaystyle I (2 \ omega, l) = I (\ omega, 0) \ tanh ^ {2} {\ left ({\ frac {E_ {0} \ omega d _ {\ text {eff}} l} { n_{\omega }c}}\sağ)}}$

veya

${\displaystyle I(2\omega ,l)=I(\omega ,0)\tanh ^{2}{(\Gamma l)},}$

nerede . dan , ayrıca şunu da takip eder: ${\ displaystyle \ Gama = \ omega d _ {\ text {eff}} E_ {0} / nc}$${\ Displaystyle I(2\omega ,l)+I(\omega ,l)=I(\omega ,0)}$

${\displaystyle I(\omega ,l)=I(\omega ,0)\operatöradı {sech} ^{2}{(\Gamma l)}.}$

Gauss kirişleri ile teorik anlatım

Uyarma dalgasının, genlikli bir Gauss ışını olduğu varsayılır : ${\displaystyle {{A}_{1}}={{A}_{0}}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}{\frac {{z}_{R}}{ iq(z)}}\exp \left(i{{k}_{1}}{\frac {{{x}^{2}}+{{y}^{2}}}{2q(z) }}\sağ)}$

ile , yayılma yönünde, Rayleigh aralığında, dalga vektörü . ${\displaystyle q(z)=z-iz_{R}}$${\görüntüleme stili z}$${\displaystyle z_{R}}$${\görüntüleme stili {k}_{1}}$

Her dalga dalga denklemini doğrular : ${\displaystyle \left[{\frac {\partial }{\partial {x}^{2}}}+{\frac {\partial }{\partial {y}^{2}}}+2i{{k }_{1}}{\frac {\partial }{\partial {z}}}\sağ]{A}(x,y,z;{{k}_{1}})=\sol|{\ başlangıç{matrix}0{\text{ temel için}}\\{\frac {\omega _{n}^{2}}{{c}^{2}}}{{\chi }^{(n )}}{A}(x,y,z;{{k}_{1}}){{e}^{i\Delta kz}}{\text{ n'inci harmonik için}}\\\end {matris}}\sağ.}$

nerede . ${\displaystyle \Delta k=k_{n}-k_{1}}$

Faz eşleştirme ile

Gösterilebilir ki: ${\displaystyle {{A}_{n}}=-i{\frac {{\omega }_{n}}{2{{n}_{n\omega }}c}}{{\left({ {A}_{0}}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}\sağ)}^{n}}z_{R}^{2}\int _{-\infty }^{ z}{{\frac {{{\chi }^{(n)}}(u)}{q{{(u)}^{2}}}}du}\exp \left(i{{k} _{n}}{\frac {{{x}^{2}}+{{y}^{2}}}{2q(z)}}\sağ)}$

(bir Gauss ), denklemin bir çözümüdür (SHG için n=2).

Faz eşleştirme yok

Yoğunluk SHG, faz uyumlu veya değil. Ortam genişliğinin z'den çok daha yüksek, Rayleigh aralığının 20µm, uyarma dalga boyunun 0,8µm ve optik indeksin 2,2 olduğu varsayılmaktadır.

Mükemmel olmayan bir faz eşleşmesi , özellikle biyolojik örneklerde pratikte daha gerçekçi bir durumdur. Bununla birlikte, paraksiyel yaklaşımın hala geçerli olduğu varsayılmaktadır: ve harmonik ifadede, şimdi . ${\ displaystyle {k} _ {n} = n {k} _ {1}}$${\görüntüleme stili {{\chi }^{(n)}}(z)}$${\displaystyle {{\chi }^{(n)}}(z){{e}^{i\Delta kz}}}$

SHG'nin özel durumunda (n=2), L uzunluğunda bir ortamda ve bir odak konumunda , yoğunluk şöyle yazar: . ${\ displaystyle z_ {0}}$${\displaystyle I_{2\omega }={\frac {2{\omega }^{2}}{\pi c^{2}\epsilon _{0}w_{0}^{2}n_{2\ omega }n_{\omega }^{2}}}I_{\omega }^{2}({\chi }^{(2)})^{2}\left(\int _{z_{0}} ^{z_{0}+L}{\frac {e^{i\Delta kz}}{1+iz/z_{R}}}\sağ)^{2}dz}$

burada bir ışık hızı olarak vakum , vakum geçirgenlik , optik endeksi de ortamın ve bel uyarma büyüklüğü. ${\ displaystyle c}$${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\ Displaystyle {{n}_{n\omega }}}$${\görüntüleme stili n\omega }$${\görüntüleme stili w_{0}}$

Böylece, SHG yoğunluğu , Gauss ışınının Gouy faz kayması nedeniyle yığında ( ) hızla azalır . ${\ displaystyle 0 <z_ {0} <L}$

Deneylere uygun olarak, SHG sinyali toplu olarak kaybolur (orta kalınlık çok büyükse) ve SHG malzemenin yüzeyinde oluşturulmalıdır: bu nedenle dönüşüm, saçıcı sayısının karesiyle kesin olarak ölçeklenmez. , düzlem dalga modelinin gösterdiğinin aksine. İlginç bir şekilde, sinyal aynı zamanda THG gibi daha yüksek siparişler için toplu olarak kaybolur .

İkinci harmonik üretimi için kullanılan malzemeler

İkinci bir harmonik üretebilen malzemeler, ters simetrisi olmayan kristallerdir. Bu su, kübik simetri kristalleri ve camı ortadan kaldırır.

SHG dönüşümü için belirli lazer türleri ile kullanılan bazı kristaller şunlardır :

• 600–1500 nm'de temel uyarım: BiBO (BiB ₃ O ₆ )
• 570–4000 nm'de temel uyarma: Lityum iyodat LiIO ₃ .
• 800–1100'de, genellikle 860 veya 980 nm'de temel uyarım: Potasyum niyobat KNbO ₃
• 410–2000 nm'de temel uyarım : BBO (β-BaB ₂ O ₄ )
• 984 nm–3400 nm'de temel uyarım: KTP (KTiOPO ₄ ) veya KTA,
• 1064 nm'de temel uyarma: monopotasyum fosfat KDP (KH ₂ PO ₄ ), lityum triborat (LiB ₃ O ₅ ), CsLiB ₆ O ₁₀ ve Baryum borat BBO (β-BaB ₂ O ₄ ).
• En temel uyarım 1 319 nm: KNbO ₃ , BBO (β-BaB ₂ O ₄ ), mono potasyum fosfat KDP'nin (KH ₂ PO ₄ ), LiIO ₃ , LiNbO ₃ ve potasyum titanil fosfat KTP (KTiOPO ₄ ).
• ~ 1000-2000 nm'de temel uyarma: PPLN gibi periyodik olarak kutuplanmış kristaller .

Özellikle kolajen , tübülin veya miyozin gibi silindirik simetriye sahip filamentli biyolojik proteinler ve ayrıca belirli karbonhidratlar ( nişasta veya selüloz gibi ) de SHG'nin oldukça iyi dönüştürücüleridir (yakın kızılötesinde temel).

Ayrıca bakınız

• Yarı harmonik üretim
• Doğrusal olmayan optik
• Optik frekans çarpanı
• İkinci harmonik görüntüleme mikroskopisi
• Kendiliğinden parametrik aşağı dönüşüm
• Yüzey ikinci harmonik üretimi
• Harmonik üretimi

Referanslar

Dış bağlantılar

Nesne

• Parameswaran, KR; Kurz, JR; Roussev, MM; Fejer (2002). "Periyodik olarak kutuplanmış bir lityum niyobat dalga kılavuzunda tek geçişli ikinci harmonik üretimde %99 pompa tükenmesinin gözlenmesi". Optik Mektuplar . 27 (1): 43–45. Bibcode : 2002OptL...27...43P . doi : 10.1364/ol.27.000043 . PMID  18007710 .
• "Sıklık ikiye katlama" . Lazer fiziği ve teknolojisi ansiklopedisi . 2006-11-04 alındı .